構造、メスバウアー、電気、γ
Scientific Reports volume 12、記事番号: 15495 (2022) この記事を引用
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この記事に対する著者の訂正は 2022 年 12 月 22 日に公開されました
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技術的および放射線防護の目的のために、電離放射線からの防護として使用されるスマートマテリアルの新しいトレンドを見つけることが不可欠になっています。 鉛エプロンの望ましくない特性を克服し、電離放射線に対して適切またはより優れた遮蔽特性を提供するために、現在、遮蔽材料としてフェライトを使用する傾向にあります。 共沈法は、調査対象の MZN ナノフェライトにおける異相の発生を防ぐために利用されました。 X 線回折 (XRD) およびフーリエ透過赤外分光法 (FTIR) 法を使用して、製造されたサンプルを分析しました。 XRDとFTIRによって証明されたように、研究された材料は立方構造Fd3m空間群を持つ独特のスピネル相を持っています。 Mg-Zn フェライトの DC 抵抗率は温度範囲 (77 ~ 295 K) で測定され、その温度依存性は、異なる電荷輸送メカニズムが存在することを示しています。 メスバウアースペクトル分析により、フェリ磁性から超常磁性への相転移挙動が Zn 濃度に依存することが確認されました。 MZF に Zn を組み込むとナノフェライトの密度が高まりましたが、さまざまな酸化亜鉛を添加するとナノフェライト サンプルの密度が減少しました。 この密度の変化により、放射線遮蔽の結果が変化しました。 高亜鉛含有サンプル (MZF-0.5) は、低ガンマでの放射線遮蔽特性において優れた結果を示しているため、このサンプルは低エネルギーでの荷電粒子の遮蔽結果において優れています。 最後に、さまざまな電離放射線遮蔽領域でさまざまな含有量の MZN ナノフェライトを使用できる可能性があると結論付けることができます。
技術の進歩は人間の生活を楽にしてきましたが、核廃棄物保管場所の急速な拡大など、マイナスの影響ももたらしました。産業、医療診断センター、原子炉、食品照射、原子力など、私たちの日常生活における放射線の使用は、研究機関、医療診断および治療1. ナノフェライトなどの酸化物ベースのサンプルは、その磁気的、電気的、光学的、機械的特性により、近年大きな注目を集めています2、3、4。 その結果、これらの材料は、医療診断、充電式リチウム電池、高周波媒体、太陽エネルギー装置、磁性流体、放射線遮蔽材料など、多くの用途に使用できる能力を備えています5、6、7。 この研究では、研究者らはナノ粒子の形のフェライトを使用して、これらのフェライトのナノ範囲での物理的および化学的特性が、結晶サイズ、エネルギーバンドギャップ、表面、バルク形態などの要因によって影響を受けることを発見しました8,9。その他10.
最も有名な磁気的に柔らかいスピネル材料の 1 つであるナノサイズのマグネシウム亜鉛フェライト (MZF) は、その小さなバンドギャップにより可視光を吸収し、ガンマ線の減衰材料として使用できる、環境に優しい無毒の物質です。光線。 過去の研究の多様なコレクションは、電離放射線に対する放射線遮蔽に対する継続的な関心を示しています11、12、13。 同様に、ガンマ線放射によって生じる汚染は、電子機器、ネットワーク機器、無線機器において深刻な懸念となっており、放射線吸収材料の研究と開発が求められています14、15、16。 スピネル軟磁性材料の使用に関する一般的な考え方は、材料の高い導電率、誘電率 (σr)、透磁率 (μr) など、この材料の磁気特性と電気特性に依存します 17。 ただし、フィラーとして磁性フェライトを含むポリマーまたはセメントブロック間の複合材料を使用することは、EMI シールド性能を向上させる賢明な方法です 18,19。
電離放射線の悪影響や人体への悪影響を規制し、遅らせるためには、材料/デバイスや外部媒体からの望ましくない放出を制限する必要があります。 放射線を偏向させ、吸収する遮蔽材の能力は、これらの材料の主な機能です。 私たちは、導電性シールド材料内の電荷キャリアが反射を引き起こすことを知っており、これがどのように起こるかを予測することができます20、21、22。 吸収プロセスは、シールド材料の磁気双極子と電気双極子を使用して実行されます。 吸収放射線を伝導するためにいくつかの遮蔽材が使用されます。 これらの材料は、インテリジェントで将来性のある放射線遮蔽特性に基づいて選択されており、カーボン ナノチューブ 23、グラフェン 24、ポリマー 25、BaTiO36、26、PZTiO327、およびナノフェライト 28 が含まれます。
この研究には、化学的方法を介してナノスケールで Mg(1−x)ZnxFe2O4 (MZF) を合成することが含まれており、ガンマ線を減衰させるために追加されるフィラー材料として使用される磁性フェライトを使用するために開発されました。ガンマ線は、吸収減衰に根本的に寄与します。電離放射線の高い減衰により、高い遮蔽効果が得られます。
Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプル (x = 0.0、0.10、0.20、0.30、0.40、0.50) フェライト系の存在調査では、共沈法を使用して調製されました 29,30。 出発物質は、MgCl 2 ・6H 2 O、ZnCl 2 、およびFeCL 3 ・6H 2 O(モル比1:2)に25%アンモニア溶液を添加した。 使用された物質全体はオックスフォード研究所から持ち込まれたもので、非常に高い化学純度 (99.99%) でした。 試薬。 フェライト系は典型的な反応で調製されました。
反応混合物の体積を、25%アンモニア溶液に25mlを連続的に徐々に添加しながら磁気撹拌下で混合し、加熱を30分間続けた。 黒色の沈殿物をデカントし、変化する磁場中で 500 ml の蒸留水で洗浄しました (スキーム 1)。
共沈法による Mg(1-x)ZnxFe2O4 の合成の概略図。
フェライト サンプルの線減衰係数 (μ) は、鉛コリメータと組み合わせたナロー ビーム法を使用して実験的に測定されています。 さまざまなエネルギーを持つ平行光子は、数種類のガラスサンプルと相互作用しました。 放射線測定は、3 ~ 3 インチの NaI (Tl) シンチレーション検出器 (オックスフォード モデル) を使用して実行されました。 マルチチャンネルアナライザに接続された検出ウィンドウ31。 実験で使用された放射線源は、Ba-133 (81 および 356 keV、1 μCi)、Cs-137 (662 keV、5 μCi)、Co-60 (1173 および 1332 keV、10 μCi)、および Th- 233 (911 および 2614 keV、20 μCi)。 図 1 は、線源、サンプル、検出器を含む実験セットアップを示しています。 光ピークの下の領域は、実験における各ガンマ線の吸収体の有無にかかわらず光子強度を決定するために使用されています。 不確実性は不確実性の総数の 1% 未満でした。 スペクトルは、キャンベラによって開発された Genie-2000 ソフトウェアを利用して分析されました。
放射線測定のセットアップ。
1100℃でアニールした調査サンプルのX線回折パターンを図2に示します。XRDパターンは、メインピーク(311)6、32、33、34、35を持つ単相立方晶スピネル構造を示しています。 ブロードなXRDピークから、サンプルが超微細なナノサイズの粒子で構成されていることが確認できます。 結晶子サイズは、Scherer の式を使用して、最も強いピークからの XRD から推定されました。 (1) 35 ~ 45 nm の範囲で検出されます。 格子定数(a)、結晶子サイズ(t)、面間距離(d)、X線密度(dx)、かさ密度(dB)、気孔率(P)の計算値も同様に計算されます。表 1 にまとめます。
Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプルの XRD パターン (x = 0.0、0.10、0.20、0.30、0.40、0.50)。
Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプルのマッチング高スコア プラスを図 3 に示します。回折面 (111)、(220)、(311)、(222)、(400)、(422) に対応する回折ピーク、(511)、(440)、(533)、および(202)は、空間群Fm−3mを有する単相にインデックス付けされる。
すべてのサンプルの XRD パターンの一致するハイスコアプラス。
Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプルの構造パラメータと格子パラメータは、半値全幅 FWHM (β)、ブラッグ角 (θ ラジアン)、および回折の各面のミラー指数 (hkl) に基づいて決定されました。ピーク。 次の方程式を利用して、面間距離 (d')、微小ひずみ (ɛ)、鎖間分離 (R)、結晶子サイズ (d)、転位密度 (δ)、および歪みパラメータ (g) を決定できます36。 :
ここで、k = 0.89; Cu-κα 放射線の X 線の波長 λ = 1.541178 Å
構造パラメータ R、ε、d、δ、g を計算し、表 1 にまとめます。表 1 に示す計算データは、Mg 含有量の減少に伴って格子パラメータ (a) の値が減少することを示しています 37。 この減少は、より小さなイオン半径 (0.066 nm) の Mg2+ イオンをより大きなイオン半径 (0.082 nm) の Zn2+ イオンに置き換えたことに起因すると考えられます。 また、x = 0.3 まで増加し、その後減少する異常な密度挙動は、より重い Zn 原子による軽い Mg の置換と、副格子間の亜鉛濃度の分布、したがって結晶構造に対する凝縮の影響に起因すると考えられます。 表 1 の評価値は、Mg-Zn フェライト組成が XRD と嵩密度の両方を大幅に低下させることを示しています。 これは、より低いイオン半径 (0.066 nm) の Mg2+ イオンが、より大きなイオン半径 (0.082 nm) の Zn2+ イオンによって置換されることに関連しています。一方、スピネル フェライト内の Zn2+ イオンは、四面体格子間空間 (したがって、カチオン分布から得られるように、A サイトの Mg2+ イオンと Fe3+ イオンの両方を置き換える可能性があります。 これらすべては、材料内の空孔の割合が増加しており、充填密度に影響を与えていることを示しています。
図 4 は、共沈法を使用して調製された Mg(1-x)ZnxFe2O4 サンプルの室温における波数範囲 (400 ~ 1500 cm-1) の FTIR スペクトルを示しています。 高い周波数 (υTetra) は約 600 cm-1 付近の四面体複合体の固有振動に起因し、低い周波数 (υOcta) は約 450 cm-139,40 付近の四面体複合体の固有振動に起因することがわかります。 2 つの周波数間のこの変化は、四面体 (A) サイトの Zn2+ イオンが占有される可能性があるため、Mg(1−x)ZnxFe2O4 フェライト系における Fe3+_O− 錯体の変化により説明できます。Fe イオンは部分的に A サイトを占有します。そしてBサイト。 Mg2+ は A サイトおよび/または B サイトで減少し、Zn2+ イオンに取って代わり、一部の Fe イオンが B サイトから A サイトに移動します。 示されているような特徴的な IR バンドが 1400 cm-1 付近のバンドを区別していることが観察できます。 これは、自由水または吸収水の伸縮モードと H-O-H 曲げ振動に起因すると考えられます30。
Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプルの FTIR (x = 0.0、0.10、0.20、0.30、0.40、0.50)。
表 2 に示すように、A サイトと B サイトの力定数 (FC) は振動周波数に依存し、それぞれ (FOcta) と (FTetra) です。四面体サイトは八面体サイトよりも広範囲です。 MgFe2O4 における Zn2+ 置換後の四面体部位における力定数の減少は、Zn2+ イオンが四面体部位を占めていることを示しています。 \(F=4\pi {c}^{2}{v}^{2}\mu\) は、振動結合の力定数を計算するために使用されました。c は空間内の光の速度 (cm/s) です。は周波数の波数であり、Fe3+ イオンと O2− イオンの減少した質量であり、\(\mu =\frac{{m}_{o}*{m}_{Fe}}{{m }_{o}+{m}_{Fe}}\)39.
図 5 から、すべてのサンプルの FTIR スペクトルの吸収バンドに重複があることがわかります。 したがって、より詳細な分析を行い、調査されたサンプルを通じて発生する吸収バンドの構造と位置の変化に関する深い情報を得るには、いくつかのガウス ピーク ≈ (8 ~ 14 ピーク) を介したデコンボリューション スペクトルを使用します。 FTIR デコンボリューションされたピークから取得されるすべての取得パラメーターを表 3 に示します。
Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプルの FTIR スペクトルのガウス デコンボリューション (x = 0.0、0.10、0.20、0.30、0.40、0.50)。
図6a、bは、Mg(1−x)ZnxFe2O4フェライト系の電気抵抗率と導電率の温度範囲(77〜295K)に対する依存性を示しています。 2 つの直線領域の存在が各導電率曲線を特徴づけていることがはっきりとわかりますが、これは異なる電荷輸送機構の存在に起因すると考えられます 41、42。 ln(σ) 対 1000/T プロットは、全温度範囲にわたる活性化エネルギーを推定するための単線形関係を示しています。 したがって、活性化エネルギー (Ea) は、1000/T プロットに対する対応する ln(σT) が式 1 に示すようにほぼ線形の関係を示すアレニウスの式を使用して決定されました。 (9)43、44、45。
(Ln ρ)、(Ln σ) 対 Mg(1−x)ZnxFe2O4 サンプルの (1000/T, (k−1)) (x = 0.0、0.10、0.20、0.30、0.40、0.50)。
この式で、\({\rho }_{o}\) は室温での抵抗率、\(\Delta E\) は電子ボルト単位の活性化エネルギー、k はボルツマン定数、8.625 × l0–5 eV /K、T は絶対温度です。 すべての曲線の傾きの変化の原因となる、異なる活性化エネルギーを持つ 2 つの平行した導電率プロセスがありました。 この傾きの変化は、サンプルのキュリー温度 (Tc) に近い温度でよく見られます 46、47、48。
抵抗率の線形プロットの傾きで、観察された温度範囲内の各サンプルの活性化エネルギーを計算することが可能でした。 その結果、表 4 および図 7 に示すように、活性化エネルギーは 0.21 ~ 0.76 eV の範囲であることが判明しました。 Mg(1-x)ZnxFe2O4 フェライト系の Zn 含有量を x まで増加させると、 = 0.2 により活性化エネルギーが増加し、その後の減少は、異なる電荷輸送機構の存在に起因すると考えられます。また、これが減少したのは、活性化エネルギーの変化の理論に起因すると考えられます。伝導帯と(Tc)以下の価電子帯の分裂は、Zn 濃度が高くなると活性化エネルギーの値が高くなり、Fe3+ イオンと Fe2+ イオンの間の伝導機構が強力に遮断されていることを示します。
異なるMg含有量のMg-Znフェライト系の活性化エネルギー-(x)。
重量が 0.015 g のすべてのサンプルについて、均質で十分に粉砕されたメスバウアー分光測定が実行されました。 57Co 線源の連続的な崩壊により、14.4 keV 線 (5 mCi) が生成されました。 すべての測定は室温 (RT) で ± 10 mm s の速度範囲で実行され、スペクトル データはローレンツ線形を使用してフィッティングされました。 Mg1-xZnxFe2O4のメスバウアースペクトルは(RT)で取得され、ローレンツ線形を使用してフィッティングされました(図8)。 超微細パラメータ、異性体シフト (IS)、超微細磁場 (Hhf)、四重極シフト (QS)、相対面積 (A0)、および線幅 (Г) を示します。 記録されたすべてのスペクトル(x = 0〜0.5)のメスバウアースペクトルを分析すると、二重項の分割が特徴的であり、これは四面体および八面体サイトでのFe3+イオンの存在に起因し、Mg-Znフェライトサンプルの超常磁性挙動が確認されました49,50。
サンプル Mg(1−x) Zn(x)Fe2O4 のメスバウアー スペクトルを当てはめました。
超常磁性二重項に加えて単一六重項 (B) が観察されました。 これは緩和効果、つまり八面体の B サイトのみにイオンが存在し、A サイトの磁気六重奏は消失していることを示しています。 ただし、A サイトと B サイトの両方に Fe3+ イオンが存在する可能性は、超微細磁場の値、四重極子シフト異性体シフト、および Mg フェライト組成における Zn の置換との関連にわずかに影響を与える可能性があります。 すべてのサンプルについて、ゼーマン線の中心は変化していません (六重項 (B) では 0.446、二重項では 0.431)。これは、Mg2+ の Zn2+ イオンによる置換によってサイト対称性が変化しないことを示しています。
(表 5) に示す適合パラメーターは、適合メスバウアー パラメーターの異性体シフト (δ)、四重極分裂 (ΔEQ)、および面積 (A) を示しています。六重項の異性体シフト (B) は、B サイトの鉄イオンに割り当てられます。 Fe3+ –O2- 核間分離の違いによるもの 51,52,53。 六重項 (B) のメスバウアー下スペクトルの面積は、B サイトの Zn 含有量が増加するにつれて系統的に減少します。 これは、強磁性の性質(Fe イオン)が減少する一方で、弱い常磁性の性質(Zn イオン)が増加すること、つまり、Fe イオン間の副格子間(AB)相互作用が弱まることに起因します。 粒子サイズが小さいため、結晶化は不完全になります。 ΔEQ 値は、Zn 含有量が増加するにつれて減少し、フェライト構造の B サイトでの局所的な歪みが少なくなることを示しています 54。 Zn含有量の増加に伴う粒子サイズの減少による超常磁性二重項の成長は、バルク磁化の減少を意味します。 多数の非磁性最近傍イオンのため、中央の二重項は長距離磁気秩序に寄与しない磁気的に孤立したイオンに起因すると考えられます 55,56。
透過率 (T) は、さまざまなエネルギーでのさまざまなフェライト サンプルの光子強度 (I) とガラスの厚さ (t) に基づいて次の式を使用して計算されています。
0.0、0.10、0.20、0.30、0.40、および0.50のZnを含むフェライトサンプルのT値を図2および3に示します。 0.356、0.662、0.911、1.332、および 2.614 MeV での 9、10、および 11。 (例)。
MZF0.0 ナノフェライト サンプルの厚さ (x) 値に対する透過率の変化。
MZF0.3 ナノフェライト サンプルの厚さ (x) 値に対する透過率の変化。
MZF0.5 ナノフェライト サンプルの厚さ (x) 値に対する透過率の変化。
これらの図に示されているように、フェライト サンプルの T 値は、Zn 含有量とフェライト サンプルの厚さが増加するにつれて、特定のエネルギーで低下します。 MZF0.0、MZF0.3、および MZF0.5 フェライト サンプルの T 値は、0.356 MeV および 0.29 cm で、それぞれ 0.10012086、0.116960243、および - 0.12909263 です。 ランベルト ベールの法則を使用して、線形減衰係数 (μ) を決定できます。これは、光子とフェライト サンプルの相互作用を測定するための重要な特徴です 59:
MZF0.0、MZF0.1、MZF0.2、MZF0.3、MZF0.4、MZF0.5 フェライト サンプルの質量減衰係数 (µm) 値 (0.081、0.356、0.662、0.911、1.173、1.332、および 2.614) MeV を図 12 に示します。光子エネルギーが上昇すると、値は低下します。 光子は、そのエネルギーに応じて 3 つの異なる方法で物質と相互作用します。 相互作用に関して言えば、光電効果、コンプトン散乱、およびペアの生成はすべて、それぞれ低、中、高の異なるエネルギー レベルで発生する現象です。
調査されたすべてのナノフェライト サンプルの光子エネルギーに対する質量減衰係数 (μm) の変化。
0.081、0.356、0.662、0.911、1.173、1.332、および 2.614 MeV での値とフェライト組成の関係を図 13 に示します。図 13 にはこの規則には例外があり、それを除くすべてのサンプルの質量減衰値が示されています。 Zn含有量が0から0.5重量%に増加するにつれて、0.081MeVでの値は減少する。 これは、このエネルギー領域におけるコンプトン散乱が支配的であることに起因している可能性があります。 ここで、コンプトン反応が起こる確率は、Z/E に従って Z と光子エネルギー (E) に比例します。
調査されたナノフェライトサンプルに対する質量減衰係数 (μm) の変化。
放射線遮蔽設計は、(T0.5) 半値層に大きく依存しています。 入射光子の強度を開始値の 50% に減少させるのに必要な材料の厚さは、この特性 60 と呼ばれます。
0.081、0.356、0.662、0.911、1.173、1.332、および2.614 MeVでのフェライトサンプルのT0.5値が測定され、図14にプロットされました。Zn含有量が増加すると、フェライトサンプルのT0.5値が低下することがわかりました。 0から0.5重量%。 たとえば、0.356 MeV では、MZF0.0、MZF0.1、MZF0.2、MZF0.3、MZF0.4、および MZF0 の T0.5 値は、1.87、1.70、1.67、1.65、1.62、および 1.56 cm です。それぞれ.5フェライトサンプル。 また、すべてのフェライト サンプルの T0.5 値は、光子エネルギーが増加するにつれて増加します。 MZF0.5 サンプルの場合、0.36、1.56、2.00、2.37、2.70、2.88、および 3.97 cm は、0.081、0.356、0.662、0.911、1.173、1.332、および 2.614 MeV での T0.5 測定値です。 結果は、MZF0.0 フェライト サンプルと MZF0.5 フェライト サンプルがそれぞれ最も高い T0.5 値と最も低い T0.5 値を持っていることを示しています。
すべてのサンプルの光子エネルギーに対する半値層 (T0.5) の変化。
マグネシウム亜鉛フェライトは、共沈法を使用して合成に成功し、XRD および FTIR 技術を使用して特性評価されました。 XRD パターンにより、単一相の形成が確認されます。 XRD データを使用して、格子パラメータ aexp (Å)、結晶子サイズ t (nm)、面間距離 d (nm)、X 線密度 dx (g/cm3)、かさ密度 dB (g/cm3) などの構造特性を調査しました。 、気孔率 P (%)、鎖間分離 R (nm)、微小ひずみ (ɛ)、転位密度 δ (nm-2)、および歪みパラメーター (g)。 ZnをMgイオンに置き換えると、構造パラメータに強く依存することがわかりました。 FTIR スペクトルから、四面体サイトと八面体サイトの ν1 と ν2 の両方の振動周波数は、それぞれ 609 ~ 624 cm -1 と 461 ~ 482 cm -1 の範囲で増加し、これをさらに力定数の計算に使用しました。 超微細磁場と異性体は、Mg フェライト組成中の Zn に応じて大きくシフトします。 マグネシウム亜鉛フェライト MZF ナノフェライトに Zn を添加することで密度が向上し、ガンマ線遮蔽特性が向上しました。 μm 特性は、0.081、0.356、0.662、0.911、1.332、および 2.614 MeV で実験的に決定されました。 MZF ナノフェライト サンプルのガンマ線シールド特性は、低エネルギーで他のサンプルと比較して最も高くなります。 たとえば、0.081 MeV での MAC 値は、MZF0.0、MZF0.1、MZF0.2、MZF0.3、MZF0.4、および MZF0.5 では、0.283、0.311、0.340、0.368、0.396、および 0.425 cm2/g です。フェライトサンプル; 一方、2.614 MeV での MAC 値は、MZF0.0、MZF0.1、MZF0.2、MZF0.3、MZF0.4、および MZF0.5 フェライトの場合、0.0385、0.03894、0.03848、0.03847、0.03846、および 0.03845 cm2/g です。サンプル。 MZF0.5 の結果は、低エネルギーでは MZF ナノフェライト、MZF0.0 高エネルギーでは優れた結果を示しました。 得られた結果から、MZF ナノフェライトがγ線の放射線遮蔽材料であると推定できます。
この研究中に生成または分析されたすべてのデータは、この公開記事に含まれています。
この論文の訂正が公開されました: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26362-0
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この研究は、サウジアラビア、アブドゥルラフマン大学リヤドのヌーラ・ビント王女、研究支援プロジェクト番号(PNUURSP2022R173)のヌーラ・ビント王女から資金提供を受けました。
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AMA ヘナイシュ
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HMZ、SAI、AMH: 主要な原稿テキストを執筆しました。 HAS、MAU、GAA、SAI: すべての数字を準備して溺れさせます。 HAS、GAA、HMZ: 使用済み複合材料の準備に貢献。 著者全員が原稿をレビューし、改訂しました。
ヘシャム・MH・ザカリーへの通信。
著者らは競合する利害関係を宣言していません。
シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。
この記事のオリジナルのオンライン版は修正されました: この記事のオリジナル版では、MAM Uosif は誤って「アズハル大学理学部物理学科、アシュート支部、アシュート 71524、エジプト」に所属していました。 正しい所属は次のとおりです。ジュフ大学理学部物理学科、PO 2014、サカカ、アル・ジュフ、サウジアラビア。
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転載と許可
ザカリー、HMH、イッサ、SAM、サウジ、HA 他共沈法で合成されたマグネシウム亜鉛フェライトの構造、メスバウアー特性、電気特性、γ線減衰特性。 Sci Rep 12、15495 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-17311-y
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受信日: 2022 年 2 月 4 日
受理日: 2022 年 7 月 25 日
公開日: 2022 年 9 月 15 日
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17311-y
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